海南大学邓意达教授、王浩志副研究员团队PCCP（张茂程硕士一作）：p 区元素功能化碳边缘用于高效电化学CO2还原的理论研究

    无金属碳材料是电化学CO₂还原反应（CO₂RR）极具应用前景的催化剂。然而，碳材料的调控机理目前仍存在争议。电负性各不相同的p区元素，能够为活性位点电子性质调控提供广阔空间。本文采用密度泛函理论计算，对p区元素改性碳材料进行研究，阐明其在CO₂RR中的关键作用。本研究对14种不同p区官能团修饰的石墨烯纳米带边缘模型（Edge-X/C）开展了系统性筛选。结果表明，官能团电负性是核心描述参数，能够有效调控碳原子的p带中心与表面功函数。此外，研究发现p带中心与催化活性之间呈火山型关联关系。这说明适中的轨道能级能够抑制过度电子反馈，促进CO脱附，从而优化CO₂RR性能。Edge-AsH₂/C因活性位点具备适宜的p带中心，拥有最低理论极限电势。本研究为高性能无金属电催化剂的合理设计提供了可靠理论体系。