2022年发表SCI-海南大学材料科学与工程学院邓意达教授研究团队

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2022年发表SCI

期刊名称	题目	日期	doi号	简介
ADVANCED MATERIALS	Highly Active and Durable Single-Atom Tungsten-Doped NiS0.5Se0.5 Nanosheet@NiS0.5Se0.5 Nanorod Heterostructures for Water Splitting	2022.01	10.1002/adma.202107053	目前，贵金属基材料(Pt和Ru/IrO2)被认为是降低析氢/析氧反应(HER/OER)反应过电位的基准电催化剂，但是它们价格昂贵。因此，开发稳健且高活性的非贵金属电催化剂对于氢能的工业化至关重要。本工作制备了一种高活性和耐用的单原子W掺杂NiS0.5Se0.5纳米片@NiS0.5Se0.5纳米棒异质结构(W-NiS0.5Se0.5)电催化剂。所制备的W-NiS0.5Se0.5对HER和OER表现出优异的催化活性。单原子W的引入使Ni的自旋态离域而增加了Ni d电子密度，这优化了H的吸附/解吸过程并显着降低了反应速率决定步骤(O→OOH)的吸附自由能，从而加速了HER和OER的动力学。这项工作为设计用于水分解的单原子催化剂和通过调节离域自旋态开发先进的过渡金属基电催化剂提供了合理可行的策略。
ADVANCED ENERGY MATERIALS	Rational design and spontaneous sulfurization of NiCo-(oxy)hydroxysulfides nanosheets with modulated local electronic configuration for enhancing oxygen electrocatalysis.	2022.02	10.1002/aenm.202103275	金属-空气电池的析氧反应(OER)是其空气电极关键的核心电化学反应过程，然而催化剂缓慢的OER动力学阻碍了其应用推广。为了避免过渡依赖高成本、低储量的传统贵金属 (Ir和Ru基) 催化剂，开发低成本、高丰度的过渡金属 (TM) 基化合物 (TMCs) 已经成为OER催化剂领域发展的重要方向。以过渡金属硫化物为例，虽然人们普遍认为其在OER催化过程中会发生表面重构，并且重构后的羟基氧化物是真正的活性中心，但是直接合成的过渡金属羟基氧化物的OER催化活性却远远达不到硫化物衍生出来的羟基氧化物。因此，本文推测硫元素在材料结构重构后的催化过程中仍然起着至关重要的作用，其作用机制亟待进一步深入探索。针对上述关键问题，本文系统分析了过渡金属硫化物在氧析出过程中的结构演变规律，发现了表面重构后的微量硫对提升材料电化学活性具有重要作用；提出并发展了一种超快自发硫化技术，在羟基氧化物中直接构筑具有丰富高价态金属位点的羟基氧硫化物新型正极材料，其中硫的进入可以锁定高价态金属位点在材料结构中稳定存在，并有效调制近邻原子的电子结构；实验与理论计算相结合，阐明了正极材料中镍钴双金属同步活化工作机制和稳定的高价态Ni/Co-S价键结构是提升材料氧析出活性和稳定性的根本原因，为构筑高活性、高稳定性过渡金属氧硫化物电极材料提供了一种新思路；进一步利用该正极材料体系开发了全固态锌-空气电池器件，电池的功率密度达到110 mW cm-2，放电比容量达到721 mAh g-1，并且在反复弯折循环400次后仍然保持高功率稳定输出，电池整体性能达到目前该领域的先进水平。
ADVANCED ENERGY MATERIALS	Controllable Constructing Janus Homologous Heterostructures of Transition Metal Alloys/Sulfides for Efficient Oxygen Electrocatalysis	2022.09	10.1002/aenm.202202215	在金属空气电池等能量转换和存储系统中，电极上发生的ORR和OER是决定器件整体性能的重要反应。研究表明，构建材料的异质界面是增强ORR和OER性能的有效策略。本文利用超快热冲击策略可控合成了一系列具有新型同源异质界面结构的过渡金属基催化剂，即金属或合金与其相应硫化物构成的“Janus”型纳米复合异质界面。并且利用该方法将同源异质界面的元素组分从一元扩展到四元。 “Janus”型同源异质界面的优势在于：① 界面间具有强耦合效应，能够激活更多金属位点作为催化活性位点，并调控催化位点的电子结构，从而提升其本征催化活性；② 界面间的同源元素可以起到桥连作用，有效降低了电子在界面间的传输阻力，从而提升材料的催化动力学；本文利用原位和非原技术XRD和TEM等分析技术，揭示了同源异质结构的高温暂态热还原形成机制。研究表明，在同源异质界面中金属位点的电子和配位环境结构可以得到有效调节，界面中双金属位点的协同效应可以优化氧中间体的吸/脱附能垒，从提高氧催化活性。以此类材料为基础开发的可充电水性锌空气电池（ZAB）具有超高的功率密度和循环稳定性。这项工作为设计新型的同源异质结构在储能和转换系统中的应用开辟了新的化学空间。
ADVANCED ENERGY MATERIALS	Progress and perspective of metallic glasses for energy conversion and storage	2022.01	10.1002/aenm.202101092.	金属玻璃由于其独特的原子排列和电子结构，在能量储存和转换领域得到了广泛的研究。在过去的几十年里，人们发展了多种策略来合成块体和纳米金属玻璃材料。团队博士生蒋睿结合金属玻璃材料的构效关系和电化学反应动力学，系统地总结了金属玻璃材料在电催化过程中的实质性应用，包括析氢反应（HER）、析氧反应（OER）、氧还原反应（ORR）、甲醇氧化反应（MOR）、二氧化碳还原（CRR）反应和固氮反应（NRR）。同时，详细阐述了金属玻璃材料在超级电容器、锂离子电池等储能装置中的应用。最后，提出了合理设计高效金属玻璃电极所面临挑战和未来发展的可能性，指出高通量方法、人工智能技术以及先进的表征技术的集成是筛选性能优异材料的基础。
ADVANCED ENERGY MATERIALS	Multiple Twin Boundary-Regulated Metastable Pd for Ethanol Oxidation Reaction	2022.01	10.1002/aenm.202101092.	富的表面结构缺陷能够使电催化材料具有非凡的物理和化学特性。本文采用固态高温瞬态热热冲击（thermal shock，TS）方法直接在碳黑基底上合成具有丰富孪晶界（twin boundaries，TBs）和原子台阶（atomic steps，ASs）的亚稳态Pd纳米粒子（nanoparticles，NPs)。通过分子动力学模拟结果可知，TS合成中瞬时过冷阶段可以促进TBs主导的缺陷结构形成。所制备出的亚稳态Pd NPs由于具有丰富的TBs和ASs，使其能够作为一种高性能催化剂应用于电催化燃料电池的阳极过程——乙醇氧化反应中，其在碱性介质中具有优异的催化反应活性、稳定性和抵抗CO毒化的特性，性能远优于商用Pd/C催化剂。结合第一性原理计算可知，以TBs为主的缺陷结构可以实现CO和OH最佳吸附位点的空间分离，使CO可以集中稳定于材料表面的最优吸附位置，能够减少活性位点被毒化的数目和程度。同时，OH的强吸附可以加速电催化乙醇氧化反应过程，促进电催化活性的进一步提高。
NANO LETTERS	Rapid Joule-Heating Synthesis for Manufacturing High-Entropy Oxides as Efficient Electrocatalysts	2022.08	10.1021/acs.nanolett.2c01147	中性电解水制取绿氢具有成本低、环境友好、寿命长等优势，受到人们广泛关注。电解液电导率低导致反应进程缓慢，制氢成本升高，抑制了其应用。本工作以高导电性泡沫镍为集流体，设计开发了一种具有超薄非晶结构的镍硫硒一体式电极，并在此基础上进一步通过钼原子掺杂来定向调控了金属镍位点的电子结构，其优异性能主要归因于：①一体式电极结构和超薄纳米片阵列结构为在中性电解液中开展电解水过程提供了良好的电导特性，提高了催化剂活性位点与电解液的有效接触比例，提升了催化过程中的电子、活性分子等质荷传输动力学；②钼原子的引入可以有效增加非晶结构镍硫硒材料中金属镍位点的局域电子态密度，定向调控材料的带隙结构，降低了催化过程的决速步能垒，提升了催化位点的本征活性。因此，本项工作中一体式电极的合理设计与构筑为其在中性电解液中开展析氢、析氧反应提供了良好的热力学和动力学条件，进而提升了材料的全解水性能，为设计开发可满足工业化需求的中性电解水制氢催化剂提供一种可行思路。
ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION	Amorphous Mo-doped NiS0.5Se0.5 Nanosheets@Crystalline NiS0.5Se0.5 Nanorods for High Current-density Electrocatalytic Water Splitting in Neutral Media	2022.12	10.1002/anie.202215256	中性电解水制取绿氢具有成本低、环境友好、寿命长等优势，受到人们广泛关注。电解液电导率低导致反应进程缓慢，制氢成本升高，抑制了其应用。本工作以高导电性泡沫镍为集流体，设计开发了一种具有超薄非晶结构的镍硫硒一体式电极，并在此基础上进一步通过钼原子掺杂来定向调控了金属镍位点的电子结构，其优异性能主要归因于：①一体式电极结构和超薄纳米片阵列结构为在中性电解液中开展电解水过程提供了良好的电导特性，提高了催化剂活性位点与电解液的有效接触比例，提升了催化过程中的电子、活性分子等质荷传输动力学；②钼原子的引入可以有效增加非晶结构镍硫硒材料中金属镍位点的局域电子态密度，定向调控材料的带隙结构，降低了催化过程的决速步能垒，提升了催化位点的本征活性。因此，本项工作中一体式电极的合理设计与构筑为其在中性电解液中开展析氢、析氧反应提供了良好的热力学和动力学条件，进而提升了材料的全解水性能，为设计开发可满足工业化需求的中性电解水制氢催化剂提供一种可行思路。