2025年发表SCI-海南大学材料科学与工程学院邓意达教授研究团队

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2025年发表SCI

期刊名称	题目	日期	doi号	简介
Angewandte Chemie International Edition	Precisely manipulating asymmetric coordination configurations and examining electronic effects enable to tuning the intrinsic oxygen reduction reaction (ORR) activity of single-atom catalysts (SACs). However, the shortage of a definite relationship betwee	2025.1.23	10.1002/anie.202423556	精确地操控不对称配位构型并研究电子效应，可以调节单原子催化剂（SACs）的内在氧还原反应（ORR）活性。然而，配位不对称性与催化活性之间缺乏明确的关系，这使得SACs的合理设计变得模糊。本文提出了一个“非对称度”的概念，用以量化不对称配位构型，并评估Fe基SACs中活性基团的有效性。建立了一个理论框架，通过构建一系列掺杂有非金属原子（B、P、S、Se和Te）在第一或第二配位球中的Fe基SAC模型，阐明了非对称度与ORR活性之间的抛物线关系，这一框架符合Sabatier原理。随后，使用非对称度对Fe不对称活性基团的预测ORR活性进行了实验验证。结合计算与实验结果表明，具有适度非对称度的单原子基团展现出最佳的内在ORR活性，因为打破FeN4的平面四方对称性可以改变Fe 3d轨道的电子分布，从而优化中间体的吸附-解吸强度，进而增强内在ORR活性。这种从几何和电子角度对催化活性的基本理解，为设计具有不对称构型的高性能SACs提供了合理的指导。