2025年发表SCI-海南大学材料科学与工程学院邓意达教授研究团队

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2025年发表SCI

期刊名称	题目	日期	doi号	简介
Progress in Natural Science: Materials International	Machine learning-assisted optimization of element ratios in high-entropy alloys for hydrogen evolution reaction	2025.5.13	doi.org/10.1016/j.pnsc.2025.05.001	由于高熵合金（HEAs）广泛应用于能源转换和催化领域，如何高效且准确地设计具有优异催化性能的HEAs已成为研究中的一个关键挑战。传统的HEAs设计方法主要依赖经验和大量实验，这种方法效率低且成本高。为了克服这些挑战，密度泛函理论（DFT）计算和机器学习（ML）方法已逐渐应用于HEAs的性能预测和设计中。我们提出了“差异化特征”方法，通过训练高精度的轻梯度提升机（LGBM）模型，预测FeaCobNicCudMoe HEAs（0.18 < a, b, c, d, e < 0.23，a + b + c + d + e = 1）在氢气析出反应（HER）中的催化性能。通过将DFT计算结果与机器学习模型相结合，我们成功识别出了具有最佳HER性能的Fe0.222Co0.185Ni0.185Cu0.203Mo0.203 HEAs。将预测结果与实验和DFT计算数据进行比较，进一步验证了该方法在预测HER性能方面的有效性。本研究为HEAs的设计提供了新的思路，并加速了高性能HEAs的开发。
Advanced Functional Materials	Comprehensive Insight Into Electronic Modulation of Rare-Earth Elements for Enhancing Electrocatalytic Performance of Atomically Dispersed Materials	2025.1	10.1002/adfm.202423158	原子级分散材料由于其最大化的原子利用率和在能量转换与储存系统中的显著性能，已成为一个蓬勃发展的研究领域。由于其较大的原子半径、强亲氧性和独特的电子特性，稀土（RE）元素作为氧化物载体和促进剂在原子级分散材料中得到了广泛研究，以操控和调节活性物种的电子结构。通过在N掺杂碳上调节配位环境，单原子态的稀土金属展现出特殊的电子状态和优异的催化性能。对稀土元素电子调制机制的深入理解，为构建高活性、高稳定性和高选择性的先进稀土基电催化剂铺平了道路。本文综述了稀土元素在调节原子级分散材料的电子特性中的作用，并结合电催化过程中的结构-性能关系提供了广泛的见解。着重介绍了稀土元素的特征物理和化学性质，并讨论了稀土基原子级分散材料的合成策略。最后，总结并展望了高效稀土基催化剂的合理设计和开发。本文旨在为促进稀土元素在先进功能材料中的合理与有效利用提供指导。
Chinese Chemical Letters	Synergistic enhancement of alkaline hydrogen evolution reaction by role of Ni-Fe LDH introducing frustrated Lewis pairs via vacancy-engineered	2025.3	10.1016/j.cclet.2024.110199	碱性条件下的氢析出反应（HER）是可持续氢生产的关键过程，但需要高效且稳定的电催化剂来克服高激活能障碍。文章讨论了一种通过空位工程构建的受挫路易斯酸碱对（FLP）来改性Ni-Fe层状双氢氧化物（NiFe LDH），以增强其在碱性HER中的性能的新策略。研究发现，改性的Ni-Fe LDH表现出改善的碱性HER性能。密度泛函理论（DFT）计算表明，引入FLP可以比单金属位点更有效地激活水和质子，从而降低碱性HER的能量障碍和过电位。在碱性条件下的HER中，Volmer步骤涉及比酸性条件下多一个水解解离步骤，这是导致反应动力学缓慢的因素之一。本文证明，FLP可以将碱性HER中的限速步骤从Volmer步骤转变为一个具有较低能量障碍的步骤，更适合氢的脱附。该研究为理解FLP在调节HER机制和动力学中的作用提供了新的见解，并为设计和优化LDH基及其他电催化剂开辟了新的方向。
Angewandte Chemie International Edition	Quantifying Asymmetric Coordination to Correlate with Oxygen Reduction Activity in Fe-Based Single-Atom Catalysts	2025.2	10.1002/anie.202423556	精确操控不对称配位构型并研究电子效应能够调节单原子催化剂（SACs）的本征氧还原反应（ORR）活性。然而，缺乏配位不对称性与催化活性之间的明确关系，使得SACs的合理设计变得模糊。在此，我们提出了“不对称度”的概念，以量化不对称配位构型并评估铁基SACs中活性基团的有效性。通过构建一系列在第一或第二配位球中掺杂非金属原子（B、P、S、Se和Te）的铁基SAC模型，我们建立了一个理论框架，阐明了不对称度与ORR活性之间的火山关系，这与Sabatier原理一致。通过使用不对称度，实验验证了铁不对称活性基团的预测ORR活性。综合计算和实验结果表明，具有中等不对称度的单原子基团表现出最佳的本征ORR活性，因为打破铁氮四面体的对称性可以改变铁3d轨道的电子分布，从而优化中间体的吸附-脱附强度，增强本征ORR活性。从几何和电子方面对催化活性的基本理解为设计具有不对称构型的高性能SACs提供了合理的指导。
Journal of Materials Research and Technology	Investigating the correlation of microstructure with stress corrosion cracking of the high-temperature heat treated 2205 duplex stainless steel	2025.3	10.1016/j.jmrt.2025.02.212	双相不锈钢已广泛应用于许多领域。然而，高温制造可能导致显微结构退化。当在具有外部载荷的恶劣环境中使用时，会发生应力腐蚀开裂（SCC），威胁到安全使用。在这项工作中，研究了高温热处理2205双相不锈钢的显微结构与SCC之间的关系。结果表明，热处理显著增加了点蚀和SCC的倾向，这归因于相比例的不平衡、粗大的铁素体晶粒和合金元素分布的变化。由于铁素体中较低的铬和钼含量以及高的连通性，铁素体是SCC最薄弱的区域。SCC的敏感性可以受到合金元素分布、相比例、铁素体晶粒大小和奥氏体形态的影响。本研究期望为双相不锈钢结构的加工路线优化和安全使用提供实用和理论支持。
International Journal of Hydrogen Energy	Synergistic effect of anion-cation co-doping on nickel-based electrocatalyst for highly efficient oxygen evolution reaction	2025.3.27	10.1039/d5ta01226k	氧析出反应（OER）是电化学水分解的关键步骤。由于镍基催化剂相对低廉的成本、自然丰度和令人满意的催化活性，它们在OER中备受青睐。然而，传统的镍基催化剂表现出有限的催化活性和不充分的长期稳定性，这阻碍了它们的工业应用。因此，迫切需要开发新的、耐用且稳定的镍基催化剂来解决这些挑战。在这项研究中，我们通过一步水热合成策略制备了钒（V）和硫（S）共掺杂的镍电极。我们的研究结果表明，钒和硫共掺杂协同修饰了镍电极的电子结构，增强了电荷转移并增加了活性位点的密度。这些改进显著降低了OER的过电位并增强了催化稳定性。本研究为开发经济、高效和高性能的阴阳离子掺杂OER催化剂奠定了坚实的基础。
Journal of Materials Chemistry A	Regulation of nitrogen reduction reaction catalytic performance by varying the sp/sp2 hybrid carbon ratio in graphyne/graphene heterojunction catalysts	2025.3.27	10.1039/d5ta01226k	本研究调查了sp/sp2杂化碳比例对γ-石墨炔和基于石墨烯的异质结催化剂中氮还原反应（NRR）催化性能的影响。通过态密度（DOS）计算、晶体轨道Hamilton群体（COHP）分析和电荷密度差异图发现，sp/sp2杂化碳比例显著影响催化剂的电子特性和NRR活性。Ti@GY1/Gr催化剂表现出优越的性能，归因于其对sp/sp2杂化环境变化的敏感性，特别是在与石墨烯结合时。增加sp/sp2杂化碳比例会导致NRR活性下降，同时调节钛与碳支撑之间的相互作用。研究结果突显了sp/sp2杂化碳比例在调节异质结催化剂电子特性和催化性能方面的重要性，为设计更高效的NRR催化剂提供了见解。
Corrosion Science	The impact of alloying elements on the irradiation and hydrogen-induced corrosion of the austenite in nuclear stainless steel	2023.3	10.1016/j.corsci.2025.112859	核反应堆中的奥氏体不锈钢由于辐照损伤和氢的耦合作用而遭受严重的腐蚀问题。空洞具有很强的捕获氢的能力，从而降低了耐腐蚀性。目前，还没有有效的策略来提高对辐照和氢引起的腐蚀的抵抗力。在这里，通过增加合金元素（Cr，Mo）并减少（Fe，Ni，Mn），可以增强奥氏体不锈钢的辐照损伤抗性，这改变了缺陷类型从空洞到堆垛层错，并进一步减少了对氢的捕获能力，结果是增强了奥氏体不锈钢对辐照和氢引起的腐蚀的抵抗力。
Journal of Materials Science & Technology	Regulating d-orbital spin state of Fe in single-atom electrocatalyst for boosting oxygen reduction activity in neutral electrolyte	2025.2.21	10.1016/j.jmst.2024.11.054	在中性电解质中进行氧还原反应（ORR）在诸如金属空气电池等多个领域中具有迫切需求。然而，氮配位的过渡金属单原子电催化剂由于不适当的电子结构以及由此导致的不合理的氧含中间体吸附强度，面临缓慢的催化动力学问题。在这项工作中，我们通过在Fe-N4基团的第一个配位球中引入惰性硅原子来调整Fe的d轨道自旋态。实验和理论结果表明，硅原子产生了Fe的配位场畸变并诱导Fe的d轨道自旋态从低自旋态转变为中自旋态。Fe位点的优化自旋电子填充状态（t2g 4 eg 1）减弱了对中间体的吸附强度并降低了*OH脱附的能垒。因此，与Fe-NC和商业Pt/C相比，Fe-Si/NC催化剂表现出优越的ORR性能，在0.1 mol/L磷酸盐缓冲盐水中显示出更正的半波电位为0.753 V（相对于RHE）。此外，基于Fe-Si/NC的中性锌空气电池表现出最大功率密度为108.9 mW cm⁻²，并在200小时内保持长期稳定性。这项工作展示了通过构建畸变的配位结构来调节单原子催化剂的电子结构并增强中性电解质中ORR活性的可能性。
Journal of Colloid and Interface Science	Revealing the promoting effect of heterojunction on NiSx/MoO2 in urea oxidation assisted water electrolysis	2025.3.15	10.1016/j.jcis.2024.11.202	挖掘能够用于水电解制氢的高效非贵金属催化剂在清洁能源技术领域是一个重要且紧迫的需求。利用过渡金属二硫化物（TMDs）来替代氧气析出反应（OER）与尿素氧化反应（UOR）相结合，并与氢气析出反应（HER）耦合，是一种有效的节能制氢方法。通过一种简单的方法制备了一种异质结构NiSx/MoO2催化剂，该催化剂在UOR中表现出优异的活性，仅需1.4 V即可达到100 mA cm⁻²。其高性能归因于异质结构的存在，这有效地促进了电荷再分配并优化了催化剂的电子结构，从而增强了其对中间体的吸附能力。因此，使用NiSx/MoO2作为双功能催化剂组装的电解槽展示了优异的催化活性，在10 mA cm⁻²的电流密度下，稳定性超过200小时，并在1.8 V的电位下实现了0.402 mmol h⁻¹的制氢速率。
Angewandte Chemie International Edition	Precisely manipulating asymmetric coordination configurations and examining electronic effects enable to tuning the intrinsic oxygen reduction reaction (ORR) activity of single-atom catalysts (SACs). However, the shortage of a definite relationship betwee	2025.1.23	10.1002/anie.202423556	精确地操控不对称配位构型并研究电子效应，可以调节单原子催化剂（SACs）的内在氧还原反应（ORR）活性。然而，配位不对称性与催化活性之间缺乏明确的关系，这使得SACs的合理设计变得模糊。本文提出了一个“非对称度”的概念，用以量化不对称配位构型，并评估Fe基SACs中活性基团的有效性。建立了一个理论框架，通过构建一系列掺杂有非金属原子（B、P、S、Se和Te）在第一或第二配位球中的Fe基SAC模型，阐明了非对称度与ORR活性之间的抛物线关系，这一框架符合Sabatier原理。随后，使用非对称度对Fe不对称活性基团的预测ORR活性进行了实验验证。结合计算与实验结果表明，具有适度非对称度的单原子基团展现出最佳的内在ORR活性，因为打破FeN4的平面四方对称性可以改变Fe 3d轨道的电子分布，从而优化中间体的吸附-解吸强度，进而增强内在ORR活性。这种从几何和电子角度对催化活性的基本理解，为设计具有不对称构型的高性能SACs提供了合理的指导。