2023年发表SCI-海南大学材料科学与工程学院邓意达教授研究团队

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2023年发表SCI

期刊名称	题目	日期	doi号	简介
Angewandte Chemie International Edition	Reconstructed Bismuth Oxide through in situ Carbonation by Carbonate-containing Electrolyte for Highly Active Electrocatalytic CO2 Reduction to Formate	2023.12	10.1002/anie.202316640	研究发现电解质中的碳酸盐会影响催化剂的化学演化，并进一步导致催化剂性能的变化。特别是，具有弱CO 3 2−吸附的Bi 2 O 3在CO 2净化的KOH电解质中进行原位碳化，形成表面Bi 2 O 2 CO 3层。重建的Bi 2 O 2 CO 3 /Bi 2 O 3异质结构具有强电子相互作用，作为高活性结构，促进了甲酸盐的形成。
Chemistry - A European Journal	Recent research progresses of Sn/Bi/In-based electrocatalysts for electroreduction CO2 to formate	2023.12	10.1002/chem.202303711	二氧化碳电还原反应（CO 2 RR）可以充分利用可持续电力来减少不断增加的碳排放。回收CO 2生产甲酸或甲酸盐是实现CO 2循环利用的技术上和经济上可行的途径。开发对甲酸盐具有高选择性的高效且具有成本效益的电催化剂是CO 2 RR电解工业化应用的首要任务。从之前探索的CO 2 RR催化剂来看，Sn、Bi和In基材料由于对甲酸盐的高选择性而受到越来越多的关注。然而，这些材料的实际应用仍然面临着一些挑战。因此，迫切需要合理设计甲酸盐催化剂以实现工业化应用。在本进展报告中，我们回顾了近两年用于甲酸盐的CO 2 RR催化剂（Sn、Bi和In基材料）的最新进展。我们特别关注锡、铋和铟基纳米材料以及甲酸盐转化的改性策略。首先，全面讨论了CO 2 RR的基本机制。其次，详细介绍了先进的Sn、Bi和In基纳米材料增强CO 2 RR性能的不同优化策略的进展。最后，总结了催化剂的机遇和前景，包括催化剂设计、机理阐明、原位表征技术的应用以及电池结构优化
Advanced Energy Materials	In Situ Generation of Molybdate-Modulated Nickel-Iron Oxide Electrodes with High Corrosion Resistance for Efficient Seawater Electrolysis	2023.12	10.1002/aenm.202303261	海水电解的实现需要开发能够满足高活性、高选择性、耐腐蚀要求的电极材料。在此，本工作通过快速简便的热冲击方法成功制备了用于海水电解的钼酸盐（MoO 4 2−）调制的镍铁氧化物电极，该电极在用于海水电解的析氧反应（OER）中具有高活性和非凡的耐久性。实验分析和理论计算表明，电极表面原位生成的MoO 4 2−可以调节和稳定催化活性相γ -(Ni, Fe)OOH，提高OER活性，并发挥关键作用。保护电极免受氯离子 (Cl − ) 腐蚀，延长使用寿命。因此，该催化剂在100 mA cm -2下长期运行（>1500 h）期间表现出20 µV h -1的明显缓慢的降解速率。这项工作为氧阴离子改性催化剂的设计提供了新的视角，可广泛用于解决海水电解的挑战。
Small Structures	ZIF-Derived Co3O4 Nanoflake Arrays Decorated Nickel Foams as Stable Hosts for Dendrite-Free Li Metal Anodes	2023.11	10.1002/sstr.202300358	开发具有三维结构和亲锂层的高性能负极集流体对于进一步推进锂金属电池的应用具有重要意义。然而，相对较少的研究集中在基材上电沉积锂后基材的转变和固有结构稳定性，这导致对锂沉积行为的理解不完全。在此，通过原位开发在泡沫镍（Co 3 O 4 -NF）上嵌入从ZIF获得的Co 3 O 4 的纳米片阵列，有效地生产了具有高度稳定和3D结构的锂金属负极主体。结合表征技术和电化学分析方法，阐明了Co 3 O 4 -NF上实际的锂沉积位点和锂沉积过程。因此，所得的Co 3 O 4 -NF@Li负极可以有效抑制锂枝晶的形成并减轻体积膨胀，在1 mA cm -2下表现出显着延长和一致的800次循环（1600小时）的寿命，且过电势低且电压可忽略不计。对称电池中锂剥离和电镀过程的波动。在此，目的是检查金属氧化物作为锂金属阳极的亲锂位点的转变。它为无枝晶锂金属阳极的设计提供了新颖的视角和方法。
Materials Today Energy	Crystalline–amorphous Ni4.5Fe4.5S8/NiFeS heterostructure for alkaline water oxidation electrocatalysis	2023.10	10.1016/j.mtener.2023.101442	电化学水分解因其在氢能生产中的成本效益和生态友好性而受到赞誉，但面临着析氧反应（OER）形式的重大障碍，其特点是固有的缓慢动力学。为了应对这一挑战，利用晶体-非晶 (ca) 异质结构提供精确的界面调制，成为一种有前景的解决方案。在这项研究中，我们报告了使用水热方法合成了一种坚固的电极，该电极由结晶 Ni 4.5 Fe 4.5 S 8纳米球与非晶NiFeS 纳米片（表示为 NiFeS-TH）集成而成。值得注意的是，该电极在碱性电解质中表现出优异的性能，仅需要 420 mV 的过电位即可获得 2 A/cm 2的电流密度。这种增强的 OER 性能归因于大量的电化学活性表面积和界面处压缩应变的存在。这些对异质结构设计的深刻见解有可能彻底改变 OER 效率的定制和优化。
ACS Applied Materials & Interfaces	High-Entropy Layered Double Hydroxides with Highly Adjustable Components for Enhancing Electrocatalytic Oxygen Evolution	2023.08	10.1021/acsami.3c05781	发展基于水分解的大规模电化学制氢的主要障碍是OER（析氧反应）缓慢的四电子动力学。最有效的方法是制造复杂且有效的 OER 催化剂。在这里，我们提出了高熵层状双氢氧化物（HELDH）的受控合成，以实现广泛的组分调节，并提出了高OER活性的组分设计，以弥补传统催化剂中组分调节的限制。通过使用共沉淀和水热合成，创建了代表性样品 (MgCoNi) 3 (FeAl)-LDH 并进行了系统表征。值得注意的是，这种制备技术可以通用合成多种具有各种组分组合的HELDH，证明了HELDH组分的显着适应性。随后，设计并合成了具有高OER活性的(FeCoNi) 3 (FeCr)-LDH。(FeCoNi) 3 (FeCr)-LDH 显示出优异的 OER 活性（10 mA cm –2时过电势仅为 230 mV ）。通过HELDH的合成和设计，建立了高性能催化剂和高熵材料创建的新平台。
Advanced Functional Materials	Synergy of Torsion Strained and Ligand Effect for Relay Acceleration of Industrial High-pH Hydrogen Evolution	2023.07	10.1002/adfm.202305893	贵金属Pt基催化剂在高pH条件下水解离动力学缓慢，使得水分子难以被电化学活化。利用配体效应和应变效应来定制催化活性位点是一种常见的方法，但由于过程的复杂性，对它们相互作用的机制的理解仍然模糊。这项研究提出了一种脉冲诱导扭转应变 PtRu 介晶 (PtRu MC)，其质量活性比商业 Pt/C 高 20 倍。实验结果与理论计算相结合表明，Ru掺杂引起的配体效应加速了水解离反应的动力学，而脉冲引起的扭转应变主导了氢吸附反应的热力学优化。应变和掺杂优势互补下的协同效应所定义的构效关系为未来基础析氢催化剂的设计提供了指导。该催化剂可在1 A cm -2下稳定运行500 h，具有工业应用潜力。
Journal of Colloid and Interface Science	Accelerate charge separation in Cu2O/MoO2 photocathode for photoelectrocatalytic hydrogen evolution	2023.06	10.1016/j.jcis.2023.06.203	光电催化减水是建设绿色可持续社会的潜在途径。Cu 2 O作为基准光电阴极备受关注，但面临严重的电荷复合和光腐蚀。本工作通过原位电沉积制备了性能优异的Cu 2 O/MoO 2光电阴极。理论和实验的系统研究表明，MoO 2不仅可以有效钝化Cu 2 O的表面态，作为助催化剂加速反应动力学，而且可以促进光生电荷的定向迁移和分离。正如预期的那样，所构建的光电阴极表现出高度增强的光电流密度和有吸引力的能量转换效率。重要的是，MoO 2可以通过形成的内电场抑制Cu 2 O中Cu +的还原，并表现出优异的光电化学稳定性。这些发现为设计具有高稳定性的高活性光电阴极铺平了道路。
Journal of Materials Science & Technology	How the surface Cu layer affected the activity of Ni foil for alkaline hydrogen evolution	2023.05	10.1016/j.jmst.2023.05.043	以贵金属为表层、惰性金属为基底合成双金属纳米材料已被证明是减少贵金属使用并保持催化活性的有效方法。然而，据报道，在长期操作过程中，原子从惰性基材扩散到表面会显着降低活性。在这项工作中，通过电沉积制备了一系列催化惰性镀铜镍箔，并研究了它们的碱性析氢活性。值得注意的是，Ni/Cu-60 样品表现出与纯镍箔相似的催化性能，并且仅观察到 HER 活性略有下降。X射线光电子能谱（XPS）结果表明Ni/Cu-60中Cu的电子浓度降低，理论计算进一步证明了Ni基底和Cu层之间的电子转移。我们的结果表明，惰性金属层的特定成分或结构可能不会显着降低活性金属的电催化活性。此外，电催化金属基催化剂的合理设计还有更多可能性。
Applied Surface Science	High-Throughput screening of nitrogen reduction reaction on single Atom@1T-MoS2	2023.04	10.1016/j.apsusc.2023.157480	与传统的 Haber-Bosch 工艺相比，通过氮还原反应 (NRR) 电化学合成氨具有成本效益和能源效益。然而，N 2缓慢的活化动力学阻碍了活性和选择性催化剂的开发。在这项工作中，我们发现锚定在具有 1T 相的单层二硫化钼 (MoS 2 )上的过渡金属 (TM) 单原子可以促进其相变至 1T'，这是由于 TM 原子诱导的表面对称性破缺。通过将高通量筛选与过渡金属的 DFT 计算相结合，锚定在 1T'-MoS 2上的两种 TM 元素（V、Ti）被证明是 N 2中有前途的候选者定影。V和Ti单原子催化剂表现出低吉布斯自由能垒，Ti单原子催化剂对NH 3具有最高的选择性。此外，单原子TM@1T'-MoS 2的稳定性是通过从头算分子动力学（AIMD）模拟来测量的。进行状态密度 (DOS) 和表面电荷分析以揭示改进活动的起源。我们的研究结果为设计更多用于高性能电催化 NRR 的创新单原子催化剂铺平了道路。
Angewandte Chemie International Edition	Designing Breathing Air-electrode and Enhancing the Oxygen Electrocatalysis by Thermoelectric Effect for Efficient Zn-air Batteries	2023.03	10.1002/anie.202302689	我们在可充电锌空气电池 (ZAB) 中设计了一种新的呼吸空气电极配置，分别使用 P 型和 N 型热电催化剂作为充电和放电电极。受益于热电产生的塞贝克电压和载流子积累，本征氧催化活性显着增强。呼吸 ZAB 显示出显着的充电/放电电压差和能量效率。
ACS Applied Energy Materials	Constructing Bridging Heterointerfaces of PtCo/Co9S8 for Enhancing Oxygen Electrocatalysis in Zn–Air Batteries	2023.03	10.1021/acsaem.2c04070	构建异质纳米结构是将多种功能集成到一个单一实体中的重要方法。在这里，使用超快高温冲击策略合成了具有桥接异质界面的PtCo/Co 9 S 8复合材料。PtCo/Co 9 S 8的氧电催化通过在复合材料中构建耦合良好的 Pt-Co-S 界面得到显着增强，其中 Co 充当桥接键。PtCo/Co 9 S 8复合材料对析氧和还原反应（OER 和 ORR）显示出高效的双功能活性。OER 过电势 (10 mA cm –2) 和 ORR 半波电位分别达到 284 和 832 mV。使用 PtCo/Co 9 S 8复合材料作为空气阴极的可充电水系锌空气电池 (ZAB)实现了高功率密度 (262.5 mW cm –2 ) 和长期循环寿命（超过 1000 次循环）。此外，组装好的柔性固态 ZAB 可以很好地为电子设备供电。理论结果表明，桥接界面中 Co 和 Pt 的催化位点可以显着优化 O* 到 OH* 的吸附/解吸/转化，从而降低 ΔG 并促进 ORR过程。这项工作提供了一种非常有前途的策略来开发桥接异质界面，用于能量存储和转换系统中的应用。
Advanced Energy Materials	Development of a Novel Pt3V Alloy Electrocatalyst for Highly Efficient and Durable Industrial Hydrogen Evolution Reaction in Acid Environment	2023.03	10.1002/aenm.202300127	将铂与早期过渡金属合金化是优化催化剂吸附行为的一种很有前途的方法。然而，早期过渡金属和 Pt 之间较大的负氧化还原电位阻碍了此类合金的制造。在此，首次报道了一种将热冲击技术与电化学活化相结合的策略来制备 Pt 3 V 合金作为析氢反应催化剂。电化学测试表明，所制备的催化剂在 0.5 m H 2 SO 4中表现出优异的催化活性和耐久性，超过了最先进的 20 wt.% Pt/C。在500 mA cm -2的电流密度下，催化剂经过100 h测试仍能保持活性，无明显衰减. 理论计算表明，Pt 3 V优化的氢吸收和高空位形成能有助于提高电催化活性和稳定性。这项工作可能会促进未来对其他用于电催化的 Pt 基早期过渡金属合金催化剂的研究。
Chemical Engineering Journal	Direct Observation of the Ultrafast Formation of Cation-Disordered Rocksalt Oxides as Regenerable Cathodes for Lithium-Ion Batteries	2023.03	10.1016/j.cej.2023.142180	富锂阳离子无序岩盐 (DRX)氧化物在满足对高性能锂离子电池不断增长的需求方面具有广阔的前景。我们介绍了一种用于快速制造这些材料的省时省能的高温冲击合成，这是通过形成二元氧化物并转化为 DRX 氧化物而发生的。使用原位跟踪 DRX 氧化物在合成过程中的形貌、元素分布和微观结构的变化透射电子显微镜。DRX 氧化物的组成空间从二元到三元不等，表明高温冲击策略是其合成的一般过程。此外，我们还展示了如何通过塌陷晶格结构的再结晶来延长应用于锂离子电池的 DRX 氧化物正极的循环寿命，并且该再生过程是使用相同的高温冲击过程完成的。再生正极的比容量可以恢复到初始值的91.4%。因此，我们的研究提供了一种通用策略，不仅可以合成 DRX 氧化物，还可以再生相应的废阴极以延长锂离子电池的循环寿命。
ACS CATALYSIS	Interfacial Engineering of Ni3N/Mo2N Heterojunctions for Urea-Assisted Hydrogen Evolution Reaction.	2023.03	10.1021/acscatal.3c00113
JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY	Structural Framework-Guided Universal Design of High-Entropy Compounds for Efficient Energy Catalysis	2023.01	10.1021/jacs.2c12295	由于多种组分的协同效应，具有非凡性能的高熵化合物表现出巨大的潜力，并在包括物理、机械性能分析和能量存储在内的各个领域引起了广泛的关注。由于多组分混合的高度复杂性，实现具有广泛组分和结构的高熵化合物的普遍稳定性和合成仍然是困难的。该文中，研究人员提出了一种具有高度通用性的设计策略，用于实现高熵化合物的稳定性和合成，其中一个金属位点（如具有双金属位点的化合物结构中的骨架）稳定另一个位点以适应不同的元素。几种具有双金属位的典型金属化合物，包括钙钛矿氢氧化物、层状双氢氧化物、尖晶石硫化物、钙钛矿氟化物和尖晶石氧化物，已被合成为高熵化合物。作为代表性化合物的高熵钙钛矿氢氧化物（HEPH）已被合成为具有高度广泛的组分，甚至是七元组分，并显示出很大的析氧活性。该工作为开发更多具有电催化剂的潜在发展潜力的高熵化合物系统提供了一个设计平台。